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方舒彬,May 18, 2022
俯冲带蛇纹岩流体氧化还原性质
俯冲带熔流体是金属以及挥发份运移的重要载体。弧岩浆氧逸度高于洋中脊玄武岩，也被认为是氧化性板片熔流体加入导致的。较高的氧逸度有利于过渡族金属的运移，被认为是形成俯冲带矿床的重要过程。蛇纹岩的H2O含量可以达到13%，高于沉积物和蚀变洋壳的水含量，因此，蛇纹岩流体可能是俯冲板片流体的主要来源，探究蛇纹岩流体的氧化还原性质，对于理解俯冲带氧逸度变化以及过渡族金属和挥发分的循环具有重要意义。
Fig.1. 利蛇纹石转变为叶蛇纹石，全岩Fe3+被还原，磁铁矿比例下降。
Fig.2. 全球弧岩浆岩，大洋沉积物，蚀变洋壳以及蛇纹岩S同位素组成。
前人对蛇纹岩中Fe的价态的研究发现，利蛇纹石转变为叶蛇纹石过程中，磁铁矿比例下降，蛇纹岩全岩Fe3+/∑Fe下降，Fe3+被还原的同时释放了O进入流体（Debret et al., 2014; Fig.1）。因此蛇纹岩脱水产生的流体是氧化性的。对蛇纹岩Zn同位素的研究发现蛇纹岩的Zn同位素在变质脱水过程中逐渐变轻，脱水流体渗透形成的物质富集重Zn同位素。在俯冲带重的Zn同位素优先与CO32-、SO42-结合。由于CO32-与Zn结合主要发生在浅部俯冲，蛇纹岩C含量与Zn同位素无相关性，排除CO32-的影响。蛇纹岩S含量随Zn同位素变轻而降低。这种相关性说明Zn同位素组成变轻与板片蛇纹岩进变质分解过程中S的流失有关，S随进变质释放，重Zn同位素优先淋滤，直接指示蛇纹岩脱水分解释放的是氧化的富SO42-、富重Zn同位素的流体(Pons et al., 2016)。另外就是S同位素的证据，与弧岩浆相比，沉积物、蚀变洋壳的S同位素组成整体偏轻，蛇纹岩S同位素组成偏重(Muth and Wallace, 2021; Fig. 2)，因此流体很可能是蛇纹岩脱水产生的。S6+的比例增加,也说明了释放的流体是氧化的。
热力学计算表明在俯冲带P-T-fO2-pH条件下，S的种型以HS-和H2S为主，而不是SO42-。这与西南天山榴辉岩样品中观察到硫化物，而不是硫酸盐是一致的（Li et al., 2020）。另一方面，沉积物与蛇纹岩接触的反应带内结晶出石墨。石英和方解石是沉积物中主要的矿物相，反应带中方解石消失、出现硅灰石和石墨。石墨的C同位素组成与沉积物中方解石类似，反映石墨中的C继承自方解石。碳酸盐在俯冲变质过程中脱碳，氧化条件下碳酸盐中的C以CO2形式丢失，还原条件下碳酸盐可以转变成石墨（Galvez et al., 2013）。因此，蛇纹岩-沉积物接触中石墨的出现，指示蛇纹岩脱出的流体是还原的。
关于蛇纹岩流体的氧化还原性质，可能与俯冲板块局部环境有关，在不同的构造背景下，温度压力不同，蛇纹岩脱水释放的熔流体的性质可能有所不同。关于蛇纹岩的氧化还原性质，氧化还原敏感元素的稳定同位素组成可能提供很好的制约。
Debret et al., 2014. Evolution of Fe redox state in serpentine during subduction. EPSL, 400, 206-218.
Galvez et al., 2013. Graphite formation by carbonate reduction during subduction. NG, 6,473-477.
Li et al., 2020. Uncovering and quantifying the subduction zone sulfur cycle from the slab perspective. NC, 514.
Muth and Wallace, 2021. Slab-derived sulfate generates oxidized basaltic magmas in the southern Cascade arc (California, USA). Geology, 49, 1177-1181.
Pons et al., 2016. Zinc isotope evidence for sulfate-rich fluid transfer across subduction zones. NC, 13794.
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