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陈婷婷，黄方,July 13, 2025
白云石作为地球上最丰富的矿物之一，是记录深时海洋化学的重要载体。然而白云石在前寒武纪和古生代沉积物中广泛分布，在现代沉积环境中却极为稀少，且实验室低温合成极为困难。这一困扰学界200余年的难题被称为“白云石问题”。传统模型认为，有序白云石形成需要先形成无序前驱体（如超高镁方解石，VHMC），随后在漫长的深埋过程中通过阳离子有序化形成完美结构。但该重结晶过程跨越数百万年，初始白云石化信号可能因埋藏作用而改变，导致其地球化学解释存在诸多不确定性。
在现代海底冷泉环境中，具有有序结构的冷泉白云石却可以在数千年内快速形成。这类白云石在墨西哥湾、加的斯湾、水合物脊以及中国南海等现代海底冷泉中均有报道，为研究低温白云石形成的有利条件和机制提供了理想对象。研究表明，硫酸盐驱动的甲烷厌氧氧化反应（Sulfate-driven anaerobic oxidation of methane，SD-AOM）产生的高Mg/Ca比值、高碱度以及高HCO3-浓度为白云石形成提供了有利条件。此外，SD-AOM产生的溶解硫化物可以有效降低Mg2+脱水能量壁垒，促进VHMC的形成。然而，控制冷泉白云石阳离子有序化的关键因素仍不清楚。
针对上述问题，中山大学孙晓明教授团队联合中国科学技术大学黄方教授团队，对南海东沙和神狐冷泉区的低镁方解石、高镁方解石和白云石开展系统分析（图1），包括稀土元素、碳氧同位素（δ13C，δ18O）及镁同位素（δ26Mg）。结果显示（图2），东沙样品以镁方解石为主，形成于动态氧化还原环境；其δ26Mg值变化幅度显著（δ26Mg = −3.77‰至−1.46‰），与δ13C呈正相关，与δ18O、Ce异常及Mg/Ca比值呈负相关，反映了在强烈的SD-AOM作用下，海水来源镁快速进入碳酸盐岩过程中发生镁同位素动力学分馏。相比之下，神狐样品以持续还原条件下形成的有序白云石为主；其δ26Mg值分布集中且整体偏低（δ26Mg = −3.60‰至−3.16‰），与含弱有序白云石的高镁方解石相近，指示封闭体系中VHMC镁库经历定量再利用，并在阳离子有序化过程逐渐趋近平衡沉淀。镁方解石和白云石δ26Mg特征的显著差异及其沉淀序列，共同支持冷泉白云石的两步形成途径（图3）：在动态氧化还原环境下的快速形成镁方解石前驱体；封闭、还原条件下持续的SD-AOM作用催化前驱体发生阳离子有序化。这一模型为破解“白云石问题”提供了新视角。
该研究的主要创新认识如下：
（1）揭示了冷泉有序白云石的两步形成路径：基于镁方解石、含弱有序化白云石的镁方解石以及有序白云石的镁同位素特征与沉积环境的综合分析，提出冷泉白云石的形成需要经历两个阶段：1）动态氧化还原条件下镁方解石前驱体快速沉淀；2）封闭还原环境中前驱体发生阳离子有序化；
（2）确立了沉积环境对成岩途径的控制机制：高甲烷通量和开放环境驱动镁方解石快速沉淀；低甲烷通量与相对封闭环境则促进白云石缓慢有序化。
图1. 南海东沙和神狐冷泉区研究站位信息。
图2. 冷泉碳酸盐岩地球化学特征。
图3. 冷泉白云石形成的两阶段模式图。
该研究由中山大学、中国科学技术大学、挪威奥斯陆大学、德国汉堡大学等机构合作完成。研究工作得到国家自然科学基金项目（41876038, 91128101和41806049）和广东省海洋与渔业厅省级促进经济发展专项资金（GDME-2018D001）联合资助。文章详细信息：Tingting Chen, Yang Lu, Zhiyong Lin, Wei Wei, Xiaoming Sun*, Fang Huang*. 2025. Magnesium isotope compositions of seep carbonates fingerprint dolomite formation pathways. Chemical Geology，692： 122954. (https://doi.org/10.1016/j.chemgeo.2025.122954)。
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