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林渝超,July 27, 2023
全球气候模式预测是目前气候研究的重要工具，而大气中的气溶胶颗粒物目前被认为是气候模式预测最大的不确定性之一。气溶胶的增加直接或间接地会导致地球获得的辐射减少。气溶胶直接辐射效应为气溶胶颗粒通过自身的光学性质直接反射、散射或吸收太阳辐射及地面长波辐射，从而改变地-气系统的辐射收支平衡。气溶胶间接辐射效应为气溶胶颗粒进入云成为云凝结核/冰核，通过改变云的微物理和光学特性，间接对气候系统产生影响。
图1 气溶胶对地球接收辐射影响示意图
工业革命以来，化石燃料燃烧产生的还原硫气体急剧增加，极大地改变了大气的硫酸盐气溶胶特性以及与云的相互作用，为气候预测带来了更多不确定性。据统计，硫酸盐气溶胶占PM2.5的比例在灰霾时期高达20%。重建工业化前大气中硫酸盐气溶胶性质可帮助减少气候模式预测中的不确定性，这是十分重要的。
图2 基于Δ17O的GEOS-Chem模型（1750 vs. 1986）
硫的地球化学受硫酸盐还原作用、黄铁矿埋藏、陆源输入和大气沉降等过程的共同影响，记录了陆地-海洋的相互作用过程和人类活动的影响。大气中的硫酸盐气溶胶主要由还原硫气体SO2氧化生成。大气O3的形成过程中发生O同位素非质量相关分馏，其Δ17O>0‰特征可以通过反应转移至产物中；且O3氧化参与的SO2氧化过程是生成具有正Δ17O值硫酸盐的唯一途径。SO2液相反应过程与云滴的pH值密切相关。云滴pH值的轻微增加可以急剧加快S(Ⅳ)+O3的反应速率，使硫酸盐的Δ17O值显著升高。因此可以根据Δ17O值定性评估工业化前的大气气溶胶特性。工业化前的 Δ17O值比现今要高得多，反映了人为排放的SO2远低于现今水平，相应的云滴的酸性可能更低。碳酸盐岩是硫循环过程的重要岩石记录。华北和美国南部两个内陆地区碳酸盐岩记录的具有17O富集和特征δ18O、δ34S组成的硫酸盐端元代表了工业化前大气中的硫酸盐信号。基于Δ17O值的GEOS-Chem模型结果显示1750年（工业化前）相比1986年（人为排放为主）高0.5-1.2‰，与对华北和死亡谷碳酸盐岩中保存的17O富集的工业化前大气硫酸盐的解释一致。实测和模拟结果验证了工业化前内陆云层和海洋云层的微物理特性相似的猜想。
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