第一性原理分子动力学计算硅酸盐熔体中同位素扩散系数

本项目由科技部的战略性先导科技专项B（XDB18010101）和国家自然科学基金项目（41325011，41630206，11374275）和国家科技部重点研发计划（2016YFC0600404）资助

扩散是物质迁移的重要方式。在地球科学中，扩散对制约侵蚀、沉积物埋藏、岩浆冷却等地质过程的时间尺度起着关键作用。在高温环境下，由于扩散作用，即使相对质量差很小的稳定同位素也可以产生显著的同位素分馏，该分馏会被矿物环带记录下来，可以用来研究岩浆体系中矿物的居留时间、原始岩浆的组成，以及变质事件的持续时间。轻重同位素的扩散系数和其质量成反比，可用公式Di/Dj= (mj/mi)β表示。其中D和m分别代表i和j同位素的扩散系数和质量，β是经验参数，β的大小可以表征同位素分馏的尺度。硅酸盐熔体是地球和其它行星内部物质迁移的重要载体，了解硅酸盐熔体中金属稳定同位素的扩散系数对于利用同位素研究相关的地球化学过程和时间尺度具有重要意义。

中国科学技术大学物理学院量子信息重点实验室何力新教授课题组成员刘晓辉，与地球与空间科学学院壳幔物质与环境重点实验室黄方教授课题组成员戚玉菡等合作，首次利用第一性原理分子动力学的方法计算了MgSiO₃和Mg₂SiO₄熔体中Mg同位素扩散的β值。同时结合“假同位素”法（假设m_i/m_j=1/24, 6/24, 48/24, 120/24），得到了不同温度下Mg₂SiO₄熔体中Mg同位素的β值，2300 K下为0.184 ± 0.006，3000 K下为0.245 ± 0.007，4000 K下为0.257 ± 0.012。MgSiO₃熔体中Mg同位素的β值在4000 K下为0.272 ± 0.005。发现当温度远远高于熔点时，温度变化对β影响很小，但是接近熔点时，由于熔体结构的变化等原因，β值有明显改变。另外对于这种简单体系的硅酸盐熔体，熔体成分的变化对β有微小的影响。该工作显示了利用第一性原理分子动力学研究硅酸盐熔体中同位素扩散机制以及获得同位素扩散系数的巨大潜力。

图a-c：2300K，3000K和4000K下Mg₂SiO₄熔体中Mg同位素扩散系数与Mg原子质量的关系；图d-f：2300K，3000K和4000K下Mg₂SiO₄熔体ln（D²⁴/D^*）与ln（M^*/M²⁴）呈线性关系，直线的斜率即代表β值。对于Mg2SiO4熔体，β在2300K下为0.184±0.006，3000K下为0.245±0.007， 4000K下为0.257±0.012。

本项目由科技部的战略性先导科技专项B（XDB18010101）和国家自然科学基金项目（41325011，41630206，11374275）和国家科技部重点研发计划（2016YFC0600404）资助。获得中国科学技术大学超算中心平台支持。文章于2018年发表在Geochim. Cosmochim. Acta期刊上（Xiaohui Liu, Yuhan Qi, Daye Zheng, Chen Zhou, Lixin He*, and Fang Huang*,2018. Diffusion coefficients of Mg isotopes in MgSiO3 and Mg2SiO4 melts calculated by first-principles molecular dynamics simulations, Geochim. Cosmochim. Acta, 223: 364-376）。